丁云杰/姜政等Nature Commun.：活性炭负载单原子分散催化剂的通用制备策略

丁云杰/姜政等Nature Commun.：活性炭负载单原子分散催化剂的通用制备策略

第一作者：Siquan Feng, Xiangen Song, Yang Liu

通讯作者：丁云杰、姜政、宋宪根、林祥松

通讯单位：中科院大连化物所、上海应用物理研究所、嘉兴学院

研究亮点：

1. CO/CH3I热处理可以实现高负载量的贵金属NPs的单原子分散。

2. 该策略适用于大多数贵金属，而且简单、高效，易于大规模生产。

贵金属单原子分散催化剂

负载型贵金属催化剂广泛应用于各种多相催化反应中。然而，由于中毒、积碳和烧结等原因，经常会导致金属纳米颗粒(NPs)失活，其中NPs的聚集是其失活的重要原因之一。在小的纳米颗粒中，配位不饱和位点和边界的高暴露率会增加其表面能，使其更活跃，因此高表面体积比的小晶体颗粒的热力学不稳定性，且随着颗粒尺寸的减小呈指数增长。反应物与金属NPs之间的强相互作用可以克服原子间的金属-金属键合，促进单核金属络合物从NPs中脱离，但分离出来的不稳定单体如果没有配体去与之配合或锚定位点去固定它，则单核金属络合物会为了降低其表面能而再次团聚并重构成较大的颗粒。因此，奥斯特瓦尔德的熟化过程往往是以牺牲小颗粒为代价的大颗粒的生长。

研究人员开发了许多通过分散贵金属NPs来逆转烧结过程的方法。常用的方法有氧化还原法、氯化法、氧氯化法、卤代烃热处理法等。通过氧化还原或氧化氯化作用使大颗粒分散，通常需要773-1073K范围内的高温。因此，这些方法需要载体具有很好的稳定性和化学惰性。卤代烃热处理的操作条件相对温和。虽然NPs的分散方法已经取得了很大的进展，但目前仍面临着以下几个方面的挑战：(1)许多已开发的方法操作条件通常比较苛刻；(2)大多数贵金属缺乏通用而简单的分散方法；(三)最重要的是，由于后续过程中奥斯特瓦尔德熟化效应的限制，分散的程度普遍不够高。NPs的原子分散技术不仅可以实现NPs的最大化分散，而且是制备非均相单金属位点催化剂的有效方法。非均相单核络合物催化剂可以作为NPs和均相催化剂的替代品，为理解分子水平上的催化机理提供理想的模型。

最近，Hardacre等人表明活性炭负载Au纳米颗粒(Au/AC)可以在513K下蒸汽甲

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编译者/作者：oy120

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